Το Μουσείο συγκεντρώνει τεκμήρια, που αφορούν στην ιστορία της Αθήνας κυρίως από την περίοδο της Φραγκοκρατίας και ύστερα, ενώ το καθαυτό βάρος της συλλογής επικεντρώνεται στον 19ο αιώνα. Στεγάζεται σε δύο από τα παλαιότερα κτίρια της πρωτεύουσας του νέου ελληνικού κράτους, επί της οδού Ι. Παπαρρηγοπούλου (προσεχώς Βούρου - Ευταξία). Το πρώτο, γνωστό ως "Παλαιό Παλάτι", ιδιοκτησίας Σταματίου Δεκόζη Βούρου, κτίστηκε το 1833 από τους αρχιτέκτονες Gustav Adolph Luders και Joseph Hoffer. Αποτελεί πρότυπο αθηναϊκής οικίας της πρώιμης οθωνικής περιόδου και κατοικήθηκε από το βασιλικό ζεύγος της Ελλάδας, Όθωνα και Αμαλία, από το 1836 έως το 1843. Η αποκατάσταση του κτιρίου στην αρχική του μορφή έγινε από τον αρχιτέκτονα Ιωάννη Τραυλό. Το δεύτερο κτίριο κτίστηκε το 1859 από τον αρχιτέκτονα Γεράσιμο Μεταξά για τον Κωνσταντίνο Δεκόζη Βούρο, γιο του Σταματίου, και συνδέεται εσωτερικά με το Παλαιό Παλάτι μέσω κλειστής γέφυρας. Η σημερινή εξωτερική του μορφή διαμορφώθηκε τον πρώιμο 20ο αιώνα. [...] Στέλιος Λυδάκης, καθηγητής, Βιργινία Μαυρίκα, επιμελήτρια